范德華(vdW)接觸以其無鍵相互作用的特性，為尖端掩模技術開辟了令人振奮的新可能。這種技術能在原子尺度上實現與樣品的極近距離接近，同時保持非破壞性工程特性。本研究提出了一種采用模板條紋超平Ag/Au薄膜的vdW金屬掩模概念，通過光學顯微鏡下的探針輔助金屬薄膜轉移技術，在二維材料上實現了全固態且無殘留的工程示范。這種vdW金屬掩模的強健特性使其能承受包括氣體、液體、固體、等離子體和光照在內的多種處理，成為制備亞1微米分辨率二維材料器件和樣品的通用工具，且完全無需光刻技術。該技術憑借其簡易的樣品制備、超凈表面特性以及在嚴苛條件下的穩定性，有望在二維材料研究領域獲得廣泛應用。
在本研究中，我們提出了一種稱為"光學顯微鏡下探針轉移-范德華金屬掩模"（PVOM）的新方法，用于實現無殘留、全固態的二維材料工程，以實現局部區域處理和多種電子器件制備。轉移的金屬薄膜由厚度分別為10 nm和150 nm的Ag/Au組成，作為范德華金屬掩模（vMM）。值得注意的是，該掩模采用鎢探針尖端進行轉移，整個過程不涉及任何有機聚合物和溶劑。截面掃描透射電子顯微鏡（STEM）分析顯示，金屬薄膜下方存在1-2 nm的氧化層，以及0.8 nm的較大范德華間隙，這提供了適當的范德華力，使掩模能夠緊密附著樣品，同時也能在不損傷二維材料的情況下移除掩模。
光學顯微鏡下的探針轉移范德華金屬掩模
PVOM系統的設備配置如圖1a所示示意圖。該裝置包含一臺用于觀察探針尖端和樣品的光學顯微鏡（OM），實物照片如圖1b所示。該OM系統配備可實現XYZ軸移動的樣品臺，確保目標樣品與vMM的精確對準。探針操縱器通過真空固定或磁性吸附固定在穩固的基底上，可在物鏡下實現探針的精細操控。系統實物照片見圖S1（補充材料）。需要特別說明的是，PVOM可采用多種由OM和探針操縱器組成的設備組合。更多系統細節詳見注S1（補充材料）。
圖1
注1（補充材料）
光學顯微鏡 （PVOM） 下的探針轉移范德華金屬薄膜。
a) PVOM系統示意圖，包含光學顯微鏡和探針操縱裝置。
b) 探針輔助金屬薄膜操作實景圖，展示了長工作距離物鏡和探針尖端。
c) 金屬薄膜（10 nm Ag層/150 nm Au層）的截面掃描透射電子顯微鏡（STEM）圖像。比例尺：50 nm
d) 不同尖端半徑（0.5-25 μm）探針的光學顯微鏡圖像。比例尺：100 μm
e) 探針尖端切割金屬薄膜示意圖。
f) 金屬薄膜轉移至平面基底目標薄片的示意圖。
g) 范德華金屬掩模（vMM）覆蓋薄片半區進行處理的示意圖。
h) 金屬薄膜從目標薄片剝離過程示意圖。
i) vMM輔助處理的典型結果：MoTe?薄片半區經O?等離子體處理3分鐘（插圖），移除掩模后的光學顯微鏡圖像。比例尺：10 μm
j) 與圖1i對應的原子力顯微鏡（AFM）圖像，插圖為白虛線標記區域的高度輪廓。比例尺：10 μm
k) vMM覆蓋WSe?薄片的截面STEM圖像。比例尺：10 nm
l) 圖1k黑框區域的放大STEM圖像。比例尺：2 nm
PVOM 的探針尖端輔助金屬膜作方法：
我們在圖2a中用紅色箭頭表示探針移動方向，綠色箭頭表示金屬變形方向，將整個過程分為8個步驟進行示意說明。
如圖步驟I所示，當探針尖端接觸基底并從金屬薄膜的一個角落推動時，150nm厚的金膜因其優異的延展性，能夠承受探針的壓力并彎曲成拱形，從而從基底脫離。繼續推進探針可使其移動到金屬薄膜下方（圖2a步驟II），此時通過x和y方向的移動可實現金屬薄膜邊緣的剝離（圖2a步驟III）。隨后，探針可以像折紙一樣折疊金屬薄膜（圖2a步驟IV），使其邊緣在探針移除后仍能保持垂直狀態（參見補充材料圖S7）。
根據不同的應用需求，我們開發了兩種將金屬薄膜固定在探針尖端的方法（圖2a步驟V-1和V-2）：對于小尺寸金屬薄膜的精確對準，采用步驟V-1方法，使用In-Ga合金作為特殊金屬膠進行固定；對于大尺寸金屬薄膜的轉移，則采用步驟V-2方法，通過在金屬薄膜上穿刺孔洞實現固定。隨后，只需沿x和z方向移動探針即可將金屬薄膜從母基底移除（圖2a步驟VI），并通過精確對準將其轉移到目標薄片上（圖2a步驟VII）。具體而言，在薄膜接近過程中，金屬薄膜的最低處（一個角落）首先接觸基底，然后通過操縱器的移動和旋轉實現對準和釋放。
圖2
注2（補充材料）
詳細的金屬膜轉移工藝和亞 1 μm 分辨率工程。
a） 示意圖顯示了探針輔助金屬膜轉移過程中探針尖端移動方向（紅色箭頭）和金屬膜變形（綠色箭頭）。
b） 硅襯底切割以獲得鋒利邊緣金屬膜的示意圖。右側面板顯示膠片銳邊的光學顯微鏡 （OM） 圖像。比例尺：10 μm。
c) 轉移至SiO?/Si基底后的Ag/Au薄膜邊緣原子力顯微鏡（AFM）圖像。比例尺：200 nm
d) 探針刻蝕金屬薄膜制備亞微米級溝道的示意圖。插圖顯示探針尖端與基底的接觸區域遠小于針尖直徑，從而形成窄溝道
e) 刻蝕溝道的AFM形貌圖。比例尺：500 nm
f) 刻蝕溝道的AFM相位圖。比例尺：500 nm
g) 圖2e中藍色虛線標記區域的高度剖面
h) 通過轉移兩個金電極至Bi?O?Se薄片制備的器件OM圖像。黑色虛線框標出Bi?O?Se薄片。比例尺：10 μm
i) 圖2h標記區域的AFM圖像，顯示器件300 nm的溝道長度。比例尺：1 μm
探針金屬電極轉移系統示意圖
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